Wolf-Achim Kahl
Dr. Wolf-Achim Kahl
MAPEX - Center for Materials and Processes
GEO Raum 5070
Klagenfurter Straße 2-4
28359 Bremen, Deutschland
Tel. +49 421 218 65408
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Quantitative digitale 3D-Bildanalyse von µ-CT-basierten Volumendaten
In der letzten Dekade habe ich mein Augenmerk auf mikrostrukturelle Veränderungen reaktiver Wasser-Gesteins Systeme und den damit verbundenen Rückkopplungen zwischen Reaktionsablauf und Porenraum gerichtet. Ich kombiniere quantitative digitale 3D-Bildanalyse mit anderen spektrographischen Methoden (µ-CT, FIB-SEM, EBSD, EPMA, ICP-MS), und beziehe auch Beobachtungen in natürlichen Gesteinen sowie experimentelle Simulationen mit ein. Meine wissenschaftliche Arbeit begann mit der Erforschung des Einflusses der Pauschalzusammensetzung auf die Phasenbeziehungen in metamorphen chemischen Sedimenten aus submariner hydrothermaler Aktivität. Später habe ich zwei Kalorimetrielabore aufgebaut und thermodynamische Eigenschaften ausgewählter Silikatminerale bestimmt. Bis jetzt habe ich zwei µ-CT Labore aufgebaut (SkyScan 1172, CAU Kiel; ProCon CT-ALPHA, FB5 Universität Bremen) und an zahlreichen wissenschaftlichen Kooperationen (u. a. über neolithische Keramik, fossilisierte Walknochen oder Zuschlagstoffe in Beton) mitgewirkt. |
ÜBERSETZTE KURZFASSUNG. In basaltischer Vulkanasche, die von einem Seamount in 3000 m Wassertiefe geborgen wurde, entdeckten wir Markasit- und Pyritausscheidungen in Hohlräumen, die durch teilweise bis vollständige Auflösung von Olivin entstanden. An manchen Stellen erinnern diese Hohlräume an negative Kristallformen, an anderen Stellen setzen sie sich offenbar entlang von Rissen fort. In starkem Kontrast dazu zeigt das angrenzende vulkanische Glas, wenn überhaupt, nur wenige Anzeichen für eine Auflösung. Bei den FeS2-Ausscheidungen handelte es sich in der Regel um zusammenhängende und planare Aggregate, die in der Mitte der Hohlräume auftraten. Ihr maximaler Volumenanteil im Verhältnis zum Hohlraum, der mit Hilfe von 2D- und 3D-Bildgebungsverfahren bestimmt wurde, entspricht der Menge des durch Olivinauflösung freigesetzten Eisens. Fast alle Vorkommen von FeS2-Ausfällungen stehen im Zusammenhang mit Cr-Spinell-Einschlüssen im ehemaligen Olivin. Wir vermuten, dass die rasche Olivinauflösung durch reduzierte H2S-haltige Fluide an Olivinkorngrenzen oder durch Risse freigelegte Oberflächen ausgelöst wurde. Viele dieser Risse sind mit Spinellkörnern verbunden, in denen das aus dem Olivin freigesetzte Eisen als FeS2 mineralisiert wird, was zunächst durch heterogene Keimbildung erleichtert wird. Die anschließende Pyrit- und/oder Markasitausfällung erfolgte als Überwuchs auf bestehenden FeS2-Aggregaten. Das besondere chemische Milieu der schwefelwasserstoffhaltigen Flüssigkeiten mit niedrigem pH-Wert könnte die Olivinauflösung gefördert haben, indem es (1) Fe in Lösung hielt und (2) große Fe-Mengen als FeS2 sequestrierte. Die In-situ-Oxidation von eisenhaltigem Fe und die Ausfällung von Eisenhydroxiden an der Olivinoberfläche, die üblicherweise in oxischen Umgebungen beobachtet werden, wurden offensichtlich behindert. Dadurch hätte sich die Olivinauflösung auf Raten verlangsamt, die eher der Auflösung von Basaltglas entsprechen. Es gibt keine direkten Hinweise darauf, dass der Prozess der schnellen Olivinauflösung durch das Leben im Untergrund unterstützt wurde. Das Vorhandensein von faserigen Strukturen mit kleinen Sulfidpartikeln könnte jedoch auf eine späte Besiedlung durch sulfatreduzierende Bakterien hinweisen, die einen zusätzlichen Weg der Eisenfixierung darstellen könnten.
ÜBERSETZTE KURZFASSUNG. Die Auflösungsraten poröser kristalliner Materialien spiegeln die Überlagerung von Transport und Oberflächenkontrolle wider, hauptsächlich über die Parameter Sättigung der umgebenden Flüssigkeit und Verteilung der Oberflächenenergie. Infolgedessen verändern sich die reagierenden Oberflächen im Laufe der Zeit und zeigen eine heterogene Verteilung der Oberflächenraten. Die raum-zeitliche Heterogenität der Oberflächenreaktionsraten wird mit Hilfe des Konzepts der Ratenkarte und des Raten-Spektrums analysiert. Hier quantifizieren wir die Variabilität der Auflösungsrate auf der nm- bis mm-Skala von sich auflösenden ein- und polykristallinen Kalzitproben mit einem kombinierten Ansatz aus Röntgen-Mikro-Computertomographie (µ-CT) und vertikaler Scanning-Interferometrie (VSI). Die Auflösungsexperimente decken Reaktionszeiten von 15 Minuten bis zu 54 Tagen ab. Die beobachteten Ratenbereiche sind über den gesamten Reaktionszeitraum bemerkenswert konsistent, weisen aber eine Variabilität von etwa zwei Größenordnungen auf (10-9 - 3*10-7 mol m-2 s-1). Die Daten der Ratenkarte unterstreichen die gleichzeitige und sich überlagernde Wirkung von oberflächen- und strömungsgesteuerten Ratenanteilen. Die Auswirkung des Flüssigkeitsstroms auf die Reaktivität im mm-Maßstab im transportgesteuerten System wird durch 2-D-Modellierung des reaktiven Transports bestätigt. Die räumliche Heterogenität im Sub-mm-Bereich zwischen Oberflächenanteilen mit geringer und hoher Reaktivität von polykristallinem Calcit liegt deutlich unter der mittleren Kristallgröße. Dies deutet darauf hin, dass hochreaktive Oberflächenabschnitte unabhängig von der Ausrichtung größerer Kristalle einen dominierenden Einfluss auf die Gesamtoberflächenreaktivität haben. Dementsprechend wird der Gesamtbereich der intrinsischen Reaktivitätsheterogenität, der bei einkristallinem Material beobachtet wurde, bei polykristallinem Material nicht weiter ausgedehnt. Eine allgemeine Schlussfolgerung ist, dass numerische reaktive Transportkonzepte von der Einführung eines Reaktivitätsterms profitieren würden, der der experimentell beobachteten Existenz mehrerer Ratenkomponenten ähnelt.
ÜBERSETZTE KURZFASSUNG. Wir rekonstruieren die 3-D-Mikrostruktur zentimetergroßer Olivinkristalle in Gesteinen aus dem ultramafischen Almirez-Massiv (Südspanien) mithilfe einer Kombination aus Röntgenmikro-Computertomographie (μ-CT) und Elektronenrückstreuung (EBSD). Die semidestruktive Probenbehandlung umfasst geographisch orientierte Bohrpressungen von Gesteinen und die Vorbereitung orientierter Dünnschliffe für EBSD aus den μ-CT-gescannten Kernen. Die μ-CT-Ergebnisse zeigen, dass die Analysen der mittleren Schnittlänge (MIL) zuverlässige Informationen über die Formvorzugsorientierung (SPO) texturell unterschiedlicher Olivingruppen liefern. Wir zeigen, dass eine statistische Interpretation der kristallinen Vorzugsorientierung (CPO) und der SPO von Olivin möglich ist, da die höchsten Dichten der Verteilung der Hauptkristallachsen von Olivin aus der EBSD mit den drei Achsen des 3D-Ellipsoids übereinstimmen, die aus den MIL-Analysen der μ-CT berechnet wurden. Anhand der EBSD-Daten unterscheiden wir mehrere CPO-Gruppen, und durch die Lokalisierung der Dünnschliffe innerhalb des μ-CT-Volumens ordnen wir SPO den entsprechenden Olivinkristallaggregaten zu, was die Ergebnisse des statistischen Vergleichs bestätigt. Wir zeigen, dass die Einschränkungen beider Methoden (d. h. keine Kristallorientierungsdaten in der μ-CT und keine räumlichen Informationen in der EBSD) überwunden werden können und die 3-D-Orientierung der kristallographischen Achsen von Olivinen aus verschiedenen Orientierungsgruppen erfolgreich mit den Kristallformen repräsentativer Olivinkörner korreliert werden kann. Durch diesen Ansatz kann man die Verbindung zwischen geologischen Strukturen, Makrostruktur, Gefüge und 3-D SPO-CPO-Beziehung auf der Skala der Handprobe selbst in komplexen, grobkörnigen Geomaterialien herstellen.
ÜBERSETZTE KURZFASSUNG. Für Perkolationsexperimente wurde eine neue Durchfluss-Reaktionszelle entwickelt, die aus einem röntgentransparenten, teilkristallinen Thermoplast besteht. Bohrkernhalter, Schläuche und alle umschließenden Teile sind aus PEEK (Polyetheretherketon) gefertigt, um eine gleichzeitige Überwachung des Reaktionsverlaufs durch Röntgenmikrotomographie (μ-CT) zu ermöglichen. Mit dieser Zelle können korrosive oder übersättigte Flüssigkeiten bei einem Druck von bis zu 100 bar und einer Temperatur von bis zu 200 °C durch Gesteinskerne (bis zu Ø 19 mm) oder Pulver gepresst werden. Der Reaktionsfortschritt des Experiments kann überwacht werden, ohne dass die Probe aus dem Kernhalter ausgebaut werden muss. Die Kombination dieses Durchfluss-Reaktionszellenaufbaus mit einem Labor-Röntgen-μ-CT-System ermöglicht eine bedarfsgerechte Überwachung des Reaktionsfortschritts von (Langzeit-)Hydrothermalexperimenten im eigenen Labor, wobei die Unterbrechungszeiten so kurz wie möglich gehalten werden. Um sowohl die Eignung des Zellkonstruktionsmaterials für Röntgenbildgebungszwecke als auch die experimentelle Leistung des Durchflusssystems zu demonstrieren, berichten wir über die praktisch nicht vorhandene Verfälschung des PEEK-Zellenaufbaus auf die Auswertung der Röntgenbeobachtungen (z. B. unterschiedliche Zustände der Porenfüllungen: Luft vs. Flüssigkeit; Nachweis empfindlicher Gewebeelemente: filigrane Zeolithkristalle, die verwitterten Muskovit überwuchern), und dokumentieren die Überwachung des Gips/Anhydrit-Übergangs als Fallstudie einer 4-D-Gewebeentwicklung.
Lebenslauf
Wissenschaftlicher Werdegang
seit April 2020 | Laborleiter 3D Röntgenmikroskop, MAPEX Center for Materials and Processes, Universität Bremen, Deutschland |
2012 -2020 | Wissenschaftlicher Mitarbeiter im Reinhart Koselleck Projekt mit Prof. Dr.W. Bach, Universität Bremen, Deutschland
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2007-2011 | Wissenschaftlicher Mitarbeiter im Verbundprojekt CO2-MoPa „Modellierung und Parametrisierung von CO2-Sequestrierung“ mit Prof. Dr. A. Holzheid, Universität Kiel, Deutschland
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2004-2007 | Wissenschaftlicher Mitarbeiter im F&E Projekt „Automotive catalysts“ mit Dr. U. Klein, Umicore AG & Co. KG, Hanau, Deutschland und Prof. Dr. V. Schenk, Universität Kiel, Deutschland
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Juli 2000 | Dr. rer. nat. in Mineralogie, Ruhr Universität Bochum, Deutschland |
1996-2000 | Wissenschaftlicher Mitarbeiter und Promotionsstudent, Universität Bochum, Deutschland
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Jan. 1996 | Diplom in Mineralogie, CAU Kiel, Deutschland |
1988-1996 | Studium der Mineralogie, Universität Kiel, Deutschland Betreuer der Diplomarbeit: Dr. John Schumacher |
Weitere Aktivitäten
2022 | Bestellung als Strahlenschutzbeauftragter am MAPEX und FB5, Universität Bremen, Deutschland |
seit 2011 | Webmaster der "International Confederation for Thermal Analysis and Calorimetry" (ICTAC, www.ictac.org) |
2010 | Bestellung als Strahlenschutzbeauftragter am Institut für Geowissenschaften, CAU Kiel, Deutschland |
seit 2004 | Webmaster der Gesellschaft für Thermische Analyse e. V. (GEFTA, www.gefta.org) und Gast im Vorstand |
Zusätzliche Qualifikationen
- Erwerb der Fachkunde im Strahlenschutz (Fachkundegruppen R2, R3, R4, R10) gemäß RöV (Fachkunde-Richtlinie Technik) am Norddeutschen Seminar für Strahlenschutz, Kiel
- IT-Kenntnisse: Webdesign (HTML, PHP, mysql), Applikationsentwicklung (Java, VB), Datenbanken
Veröffentlichungen
Schmid-Beurmann, H. A., Kahl, W.-A., Bach, W., Ivarsson, M., Böttcher, M. E., Peckmann, J. (2023) Dispersal of endolithic microorganisms in vesicular volcanic rock: Distribution, settlement and pathways revealed by 3D X-ray microscopy. Terra Nova, 35(5), 396-403.
| doi: 10.1111/ter.12663 |
Sommer, M., Kahl, W.-A., Fechte-Heinen, R. and Hoja, S. (2023) Microscopic Characterization of Compound Layers. Practical Metallography, Vol. 60, No. 4, 2023, 212-241.
| doi: 10.1515/pm-2022-1028 |
Kahl, W.-A., Klügel, A., Bach, W., Murshed, M. M. (2022) Enhanced weathering in the seabed: rapid olivine dissolution and iron sulfide formation in submarine volcanic ash. American Mineralogist, 107(9), 1668-1680.
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Hansen, C. T., Lissenberg, C. J., Kahl, W.-A., Bach, W. (2022) Hydrothermal troctolite alteration at 300 and 400°C – Insights from flexible Au-reaction cell batch experimental investigations. American Mineralogist, 107(6), 1100-1115.
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Dilissen, N., Hidas, K., Garrido, C. J., Sánchez-Vizcaíno V. L., Kahl, W.-A. (2021) Morphological transition during prograde olivine growth formed by high-pressure dehydration of antigorite-serpentinite to chlorite-harzburgite in a subduction setting. Lithos, 382-383, 105949.
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Albers, E., Kahl, W.-A., Beyer, L., Bach, W. (2020) Variant across-forearc compositions of slab-fluids recorded by serpentinites: Implications on the mobilization of FMEs from an active subduction zone (Mariana forearc). Lithos, 364-365, 105525.
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